到达山东莱州昊天观，奉命邀请丘处机前往蒙古帝国与成吉思汗会面，丘处机说：“我循天理而行，天使行处无敢违。”欣然同意前往。兴定四年正月，丘处机挑选门人弟子赵道坚、宋道安、尹志平、李志常等十八名弟子离开山东昊天观，启程西去，这时他已经年届73岁。几个月后到达大蒙古国统治的燕京（原金朝中都，1215年5月31日被蒙古帝国攻陷后改名燕京），丘处机一行人入驻玉虚观，得到当地官员的热情接待。此时，丘处机听说成吉思汗已经于1219年（兴定三年）六月统兵西征中亚的花剌子模沙朝，而自己年事已高倦冒风沙，欲约成吉思汗来燕京会见，于是写了一份陈情表。刘仲禄乃令曷剌急驰报告成吉思汗。成吉思汗忙于西征战事，不能东到燕京，便写了回复诏书，派遣曷剌带回复丘处机。丘处机知道燕京会见不可能，便于1221年兴定五年春天继续西行。当时刘仲禄欲为成吉思汗挑选处女，丘处机当即劝阻，他说，“春秋时期齐景公为了削弱鲁国，派人挑选美女80人送给鲁定公。定公与国相季氏朝欢暮乐，朝政日衰，孔子为此指责定公：君相沉溺于声色，国家何以图强？”后成吉思汗知悉而罢选。兴定五年四月出居庸关，途经漠南和中亚地区，在漠北草原拜会铁木哥斡赤斤后一路西行，途经镇海城时接纳田镇海的建议留下宋道安、李志常等九名弟子修建栖霞观，然后再经回纥城、昌八刺城、阿里马城、赛蓝城。于同年冬天抵达撒马尔干。
兴定六年四月，丘处机途经铁门关抵达“大雪山”八鲁湾行宫觐见成吉思汗，实现了龙马相会（成吉思汗属马，丘处机属龙）。成吉思汗称他为“神仙”。同年秋冬，成吉思汗三次召见丘处机，询问治国和养生的方法，丘处机向他以“敬天爱民”、减少屠杀、清心寡欲等为回应。及后，成吉思汗下诏耶律楚材将这几次的对话编集成《玄风庆会录》。
元光二年春天，丘处机向成吉思汗辞行，成吉思汗下诏豁免全真道的赋役，并沿途派兵护送，一行人于冬天抵达宣德府。跟随丘处机一路西行的十八名弟子之一的李志常，根据一路上的西行见闻，后来写成《长春真人西游记》一书，具有重要的史料价值。正大元年春天，丘处机应燕京官员的邀请主持天长观。正大四年，成吉思汗下诏将天长观改名长春宫，并赠“金虎牌”，以“道家事一切仰‘神仙’处置”，即诏请丘处机掌管天下道教。正大四年七月初九日，丘处机在长春宫宝玄堂逝世，享龄80岁，瑞香氤氲整个北京城三日，世人称奇。逝世一周年，他的弟子将他安葬在长春宫内的处顺堂。元世祖时，追尊其为“长春演道主教真人”。